催化学报

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第32卷第12期目次

2011, 32 (12): 0-0.

摘要 ( 1194 )

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2011 年总目次

2011, 32 (12): 1-1.

摘要 ( 1155 ) [Full Text(HTML)] ()

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2011年作者索引

2011, 32 (12): 2-2.

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介孔碳负载的 Pd 催化剂催化 β-谷甾醇加氢制备 β-谷甾烷醇

陈慧, 戴乐, 谢建新, 白志平, 贾敏慧, 沈俭一

2011, 32 (12): 1777-1781. DOI: 10.1016/S1872-2067(10)60294-X

摘要 ( 2766 ) [Full Text(HTML)] ()

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采用液相还原法制备了介孔碳 (CMC) 担载的 Pd 催化剂, 用于 β-谷甾醇加氢制备 β-谷甾烷醇反应. 与活性碳担载的 Pd 催化剂相比, Pd/CMC 的活性更高, 这归因于该催化剂具有较大的孔径, 从而有利于较大分子的催化加氢反应.

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水相中交联型聚合物负载的 Pd 催化氨基醇氧化羰化反应

汪妍, 刘建华, 夏春谷

2011, 32 (12): 1782-1786. DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60328-8

摘要 ( 2614 ) [Full Text(HTML)] ()

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在水相无助剂条件下, 将含有离子液基团的聚合物负载的 Pd 催化剂用于催化氨基醇氧化羰化反应高效合成噁唑烷酮. 催化剂能够重复使用 5 次而活性没有明显降低.

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铜-氮羟基吡啶二甲酰亚胺配合物催化烃类选择氧化

张巧红, 陈晨, 马红, 高进, 徐杰, 夏春谷

2011, 32 (12): 1787-1789. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2011.10839

摘要 ( 2355 ) [Full Text(HTML)] ()

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合成了铜-氮羟基吡啶二甲酰亚胺配合物催化体系, 通过元素分析与红外光谱表征确定了配合物的组成与结构. 该催化体系在 90 ^oC 和 p(O₂) = 0.5 MPa的温和条件下实现了环己烯、乙苯等烃类的高效选择氧化.

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极性溶剂相费托合成的产物分布特征

高军虎, 吴宝山, 周利平, 杨勇, 郝栩, 徐元源, 李永旺

2011, 32 (12): 1790-1802. DOI: 10.1016/S1872-2067(10)60285-9

摘要 ( 2896 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(718KB) ( 1717 )

在间歇反应釜中研究了极性溶剂中工业铁基催化剂上费托合成的产物分布特点, 考察了不同极性溶剂 (聚乙二醇 400 和 600, 1,4-丁二醇, 乙二醇) 和非极性溶剂正辛烷, 反应条件 (温度, 进料 H2/CO 比, 反应时间) 和操作模式 (间歇, 半连续) 对产物选择性和链增长因子 α 的影响. 结果表明, 在所考察的条件下, 产物中 α-烯烃 (除了乙烯) 的选择性几乎不随碳数变化, 这完全不同于采用非极性介质的传统费托合成, 对于高选择性地生产线性 α-烯烃具有重要的意义. 通过优化操作条件, 产物中 α-烯烃的平均含量可超过 70%. 产物分布大多偏离理想的 ASF 分布, 无法用烯烃再吸附理论来解释. 链增长因子 α 均大于 0.85, 表明极性介质有利于长链烃的生成.

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铈改性钛基层柱粘土负载锰催化剂上低温 NH3 选择性催化还原 NO

沈伯雄, 姚燕, 马宏卿, 刘亭

2011, 32 (12): 1803-1811. DOI: 10.1016/S1872-2067(10)60269-0

摘要 ( 2752 ) [Full Text(HTML)] ()

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采用离子交换法制备了钛基层柱粘土 (TiO2-PILC), 并应用浸渍法将 Mn 负载于其上制得不同 Mn 含量的 xMn/ TiO2-PILCs 催化剂, 考察了催化剂低温 NH3 选择性催化还原 NO (NH3-SCR) 活性, 研究了添加 Ce 对 8%Mn/TiO2-PILC 催化剂活性及其抗水蒸气抗 SO2 特性的影响. 结果发现, TiO2-PILC 负载的锰基催化剂具有良好的抗水蒸气性能, 但在水蒸气和 SO2 共存时失活严重. Ce 的添加对催化剂活性以及抗 SO2 能力均有所提高, 其中 8%Mn-2%Ce/TiO2-PILC 在 200 oC 时 NO 去除率达到 95%, 同时 SO2 失活速率明显比其他催化剂低. 采用 N2 吸附-脱附、X 射线衍射、NH3 程序升温脱附、H2 程序升温还原和 X 射线光电子能谱等技术对催化剂结构和性质进行了表征. 结果表明, 所制备催化剂具有丰富的中孔结构和较大的比表面积; Ce 的添加使 Mn 在催化剂表面分散性更好, 提高了催化剂表面酸性和催化剂氧化还原性能, 从而使其活性和抗硫性能增加.

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非均相 Schiff 碱铬 (III) 配合物催化环己烯环氧化性能的研究

王晓丽, 吴功德, 王芳, 魏伟, 孙予罕

2011, 32 (12): 1812-1821. DOI: 10.1016/S1872-2067(10)60272-0

摘要 ( 2450 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(562KB) ( 1003 )

将 3 种典型的氨基酸-水杨醛 Schiff 碱铬 (III) 配合物固载于介孔 MCM-41 上, 制得非均相 Schiff 碱铬配合物, 用傅里叶变换红外光谱、紫外-可见光谱、X 射线固体粉末衍射、N2 吸附和元素分析对其结构进行了表征, 并以 30% H2O2 为氧化剂, 考察该配合物对环己烯环氧化反应的催化性能. 结果表明, 均相配合物非均相化后, 其催化活性明显提高. 在较优的反应条件下, 环己烯转化率可达 52.6%, 环氧环己烷选择性为 73.5%, 且该非均相催化剂重复使用 6 次后, 仍保持较高的催化活性.

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不同结构钽酸钠的制备及其光解水析氢性能

黄浪欢, 产启中, 张斌, 吴晓婧, 高鹏, 焦自斌, 刘应亮

2011, 32 (12): 1822-1830. DOI: 10.1016/S1872-2067(10)60286-0

摘要 ( 3246 ) [Full Text(HTML)] ()

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采用不同钠源, 在水热条件下实现了钙钛矿结构 NaTaO₃、烧绿石结构 Na₂Ta₂O₆ 以及 NaTaO₃/Na₂Ta₂O₆ 异质结型复合光催化剂的可控合成, 利用 X 射线衍射、扫描电镜、高分辨透射电镜、紫外-可见漫反射光谱、荧光光谱和 X 射线光电子能谱对样品进行了表征, 探讨了钠源对所得钽酸钠样品结构的影响. 光解水析氢实验结果表明, 各钽酸盐的光催化活性顺序为 NaTaO₃/Na₂Ta₂O₆ > NaTaO₃ > Na₂Ta₂O₆ . NaTaO₃与 Na₂Ta₂O₆ 间形成的纳米尺度异质结有效抑制了光生电子和空穴的复合, 这是其具有最高光解水析氢活性的主要原因.

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常压下 Pt-Bi 双金属催化剂上甘油选择性氧化

梁丹, 崔世玉, 高静, 王军华, 陈平, 侯昭胤

2011, 32 (12): 1831-1837. DOI: 10.1016/S1872-2067(10)60289-6

摘要 ( 2567 ) [Full Text(HTML)] ()

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制备了一系列活性碳 (AC) 负载的 Pt-Bi 双金属催化剂, 考察了催化剂中 Bi 含量对其催化甘油选择性氧化反应性能的影响. 结果表明, 适量 Bi 的添加可以改善催化剂中 Pt 的氧化还原性能, 从而有利于催化剂活性的提高和二羟基丙酮 (DIHA) 产物的生成. 当 Bi 的含量为 5% 时, 该催化剂的活性最高, 甘油转化率和 DIHA 选择性分别达到 91.5% 和 49.0%. 表征结果显示, Pt-Bi 颗粒的平均粒径为 3.8 nm, 且高度分散在催化剂表面, 这是该催化剂具有较高活性的主要原因.

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TiO₂/Au 纳米棒阵列的制备及其光催化性能

路莹, 陈硕, 全燮, 于洪涛

2011, 32 (12): 1838-1843. DOI: 10.1016/S1872-2067(10)60288-4

摘要 ( 2793 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(843KB) ( 1165 )

采用电沉积和旋转涂膜相结合的方法成功制备了高度有序的 TiO₂/Au 纳米棒阵列催化剂. 扫描电镜和透射电镜结果表明, TiO₂ 薄膜均匀地包覆在 Au 纳米棒的表面, 形成核壳型的一维阵列结构. X 射线衍射分析表明所获得 TiO₂ 为 (101) 晶面优先生长的锐钛矿晶相. 紫外-可见漫反射光谱显示, 由于 Au 和 TiO₂ 间肖特基结的存在造成吸收红移, Au 纳米棒表面的等离子共振效应导致 400~800 nm 间出现吸收峰. 在紫外光催化降解罗丹明 B 反应中, TiO₂/Au 纳米棒阵列催化剂表现出优异的催化活性, 其动力学常数分别为 TiO₂和 TiO₂/Au 膜的 2.0 和 1.3 倍. 这主要归结于 Au 与 TiO₂ 间的肖特基结和一维阵列结构所带来的大的比表面积、宽的光响应范围和有效的光生载流子分离与传递.

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Synthesis of Nickel Hexacyanoferrate Nanoparticles and Their Potential as Heterogeneous Catalysts for the Solvent-Free Oxidation of Benzyl Alcohol

Shah R. ALI, Prakash CHANDRA, Mamta LATWAL, Shalabh K. JAIN, Vipin K. BANSAL, Sudhanshu P. SINGH

2011, 32 (12): 1844-1849. DOI: 10.1016/S1872-2067(10)60292-6

摘要 ( 2695 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(211KB) ( 2003 )

Nickel hexacyanoferrate nanoparticles were synthesized and characterized using elemental analysis, thermal analysis, infrared spectroscopy, and X-ray diffraction. A FE-SEM image of the nickel hexacyanoferrate showed that it consists of nearly spherical particles with sizes ranging from 30 to 70 nm. The synthesized material was found to be a heterogeneous catalyst useful for the solvent-free oxidation of benzyl alcohol with H₂O₂ as an oxidant. A 36% conversion of benzyl alcohol to benzaldehyde was achieved under optimized reaction conditions using specific parameters such as the amount of catalyst, the temperature, the benzyl alcohol to H₂O₂ molar ratio, and the reaction time.

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Cobalt Nanoparticles Promoted Highly Efficient One Pot Four-Component Synthesis of 1,4-Dihydropyridines under Solvent-Free Conditions

Javad SAFARI, Sayed Hossein BANITABA, Shiva DEHGHAN KHALILI

2011, 32 (12): 1850-1855. DOI: 10.1016/S1872-2067(10)60295-1

摘要 ( 2583 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(1065KB) ( 1345 )

A straightforward and general method has been developed for the synthesis of C₅-unsubstitiuted 1,4-dihydropyridines by a reaction using dimedone, acetophenone, aromatic aldehydes, and ammonium acetate in the presence of a catalytic amount of Co nanoparticles as a heterogeneous and eco-friendly catalyst with high catalytic activity at room temperature under solvent-free conditions. This catalyst is easily separated by magnetic devices and can be reused without any apparent loss of activity for the reaction. In addition, it is very interesting that when using Co nanoparticles as a catalyst, spatially-hindered aldehydes such as 2-methoxy-, 2-fluoro-, and 2-chloro-aldehydes are suitable for this reaction.

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酸性介质中 Pt-Ir-SnO₂/C 电催化氧化乙醇

赵莲花, 光島重德, 石原顕光, 松泽幸一, 太田健一郎

2011, 32 (12): 1856-1863. DOI: 10.1016/S1872-2067(10)60297-5

摘要 ( 2743 ) [Full Text(HTML)] ()

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采用改良的 Bönnemann 法合成了一系列新型炭载 Pt-Ir-SnO₂ 催化剂. 电化学结果表明, 在室温下新型电催化剂 Pt-Ir_0.07-SnO₂/C 可有效断裂乙醇中 C–C 键, 促进乙醇在低电位下完全氧化, 其 CO₂ 生成量为 Pt/C 催化剂的 2 倍. 另外, 该三元催化剂显著增强乙醇的氧化反应, 在室温下其电流密度为 Pt/C 的 3 倍.

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Silylation of Alcohols and Phenols with Hexamethyldisilazane over Highly Reusable Propyl Sulfonic Acid Functionalized Nanostructured SBA-15

Daryoush ZAREYEE, Rezvaneh ASGHARI, Mohammad A. KHALILZADEH

2011, 32 (12): 1864-1868. DOI: 10.1016/S1872-2067(10)60300-2

摘要 ( 2409 ) [Full Text(HTML)] ()

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Various alcohols and phenols were trimethylsilylated in excellent yields using hexamethyldisilazane in the presence of catalytic amounts of environmentally friendly, hydrophobic, highly thermal stable, and completely heterogeneous sulfonic acid functionalized mesostructured SBA-15 in dichloromethane at ambient temperature. Primary, bulky secondary, tertiary, and phenolic hydroxyl functional groups were transformed to the corresponding trimethylsilyl ethers in excellent yields. The simple experimental procedure was accompanied by easy recovery and the catalyst was reusable (at least 18 reaction cycles); these are attractive features of this protocol.

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亲水梳状环氧聚合物载体柔性固定化脂肪酶

曲伟光, 魏荣卿, 何冰芳, 刘晓宁, 仲玉, 陈新营

2011, 32 (12): 1869-1874. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2011.10536

摘要 ( 2262 ) [Full Text(HTML)] ()

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以氯乙酰化聚苯乙烯微球载体为大分子引发剂, 以甲基丙烯酸缩水甘油酯和亲水性丙烯酰胺为共聚接枝单体, 以氯化亚铜及 2,2′-联吡啶为催化体系, 采用原子转移自由基聚合法接枝合成了具有柔性链的亲水梳状环氧聚合物载体 PS-acyl-P(AM-co-GMA), 并将其用于耐有机溶剂 YCJ01 脂肪酶的共价柔性固定化. 结果表明, 固定化酶催化对硝基苯酚棕榈酸酯水解的最适温度为 45~55 ^oC, pH = 8.5, 此时酶活为 16.6 U/g; 在 80 ^oC 以下, pH = 5~10 时, 酶的活性稳定; 连续进行 7 次间歇操作, 固定化酶保留初始活性的 73.5%; 于 4 ^oC 保存 60 d, 酶活仍剩余 86.8%. 经亲水梳状环氧载体柔性固定化后, 该脂肪酶对有机溶剂的耐受性有所提高.

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离子液体阴阳离子协同催化芳香胺与碳酸丙烯酯反应

张利锋, 杨四娟, 高国华

2011, 32 (12): 1875-1879. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2011.10757

摘要 ( 2822 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(417KB) ( 803 )

以离子液体 1-丁基-3-甲基咪唑乙酸盐 ([bmim]OAc) 为催化剂, 以芳香胺和碳酸丙烯酯为原料, 一步合成了 5-甲基-3-芳基噁唑烷-2-酮. 系统考察了反应温度、反应时间以及催化剂用量对反应性能的影响. 在优化的反应条件下, 5-甲基-3-苯基噁唑烷-2-酮的收率可达 99%. 研究了离子液体阴阳离子结构对反应性能的影响, 发现不同阳离子离子液体的催化活性顺序为 1-丁基-3-甲基咪唑 ([bmim]) > 1,2-二甲基-3-丁基咪唑 ([bmmim]) > 1-丁基吡啶 ([bpy]), 与其中阳离子在催化过程中提供氢键的能力一致; 不同阴离子离子液体的催化活性顺序为 OAc > Cl > Br > BPh4, 与其中阴离子在催化过程中接受氢键的能力一致. 离子液体阴阳离子协同催化芳香胺与碳酸丙烯酯的反应. 离子液体[bmim]OAc 催化剂可重复使用 5 次, 其活性未见明显下降.

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《物理化学学报》2010 年刊发催化领域文章的述评

马丁

2011, 32 (12): 1880-1884. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2011.11059

摘要 ( 2971 ) [Full Text(HTML)] ()

PDF(422KB) ( 781 )

《物理化学学报》2010 年刊发了 89 篇与催化相关的文章, 其中 53 篇研究性文章的主题分属于石油加工、催化氧化、催化加氢、生物质转化、光催化、合成气和甲醇转化、理论催化、电催化和环境催化等 9 个方向. 本述评着重介绍了能源转化和利用方面的文章, 指出针对我国的可持续发展目标, 设计化石能源和可再生能源的廉价、高效、环境友好的催化剂和催化过程是从事催化研究的科学家的责任.

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